金属有机框架(MOFs)衍生物的制备及电催化应用研究_朱静怡.pdf

简介：
本论文由朱静怡撰写，主要探讨了金属有机框架（MOFs）衍生物的合成方法及其在电催化领域的潜在应用价值。通过实验研究，探索了不同MOFs材料的性能优化及其在能源转换和存储中的重要作用。 金属有机框架（MOFs）是一种由金属离子或团簇与有机配体通过中等强度的配位键形成的有机-无机杂化材料。这些材料具有极大的比表面积、高孔隙率、结构多样性和可修饰的孔道表面等特点，使其在催化领域特别是电化学催化方面展现出巨大的潜力和应用价值。 MOFs衍生材料通常通过热处理过程制备而成，包括选择不同的活化气氛（如惰性气体、空气或氢气）、调整温度及控制加热速率等因素。这些条件对最终催化剂的电催化性能有着显著影响。例如，改变金属中心离子种类可以调节MOFs结构和化学性质，从而影响其衍生材料的催化活性。过渡金属如钴、镍和铁等常被用作MOFs中的金属离子，在电催化过程中提供必要的活性中心以促进特定反应的发生。 在电化学催化中，MOFs衍生材料主要应用于氧还原反应（ORR）和析氢反应（HER）。ORR是燃料电池和金属-空气电池的重要步骤之一；而HER则对水解制氢至关重要。通过将MOFs转化为多孔碳纳米材料或纳米颗粒碳复合物，可以实现高效的ORR和HER催化性能。例如，钴基MOFs衍生的碳材料在ORR中表现出良好的四电子转移效率，有助于提高电池的能量转换效率；铁基MOFs则可能形成高活性析氢催化剂，降低HER过电位并提升反应速率。 为了进一步优化MOFs衍生催化剂的性能，研究人员还关注了杂原子掺杂策略。通过向MOFs引入氮、磷等非金属元素可以增强材料电子结构和催化活性。此外，调控孔径大小与形状能够有效控制催化剂负载量及暴露活性位点，从而提升催化效率。 展望未来，该领域的发展趋势可能包括：设计合成新型高效稳定的MOFs；研究更精细的热处理工艺以精确控制材料形貌和结构；开发新的掺杂策略利用多元杂化增强催化性能；探索更多电化学反应中的应用如二氧化碳还原、氧化等反应；以及进行系统性的机理研究深入理解催化剂工作原理，以便更好地指导新材料设计。 金属有机框架及其衍生物在电催化领域的研究与应用充满活力和创新，未来有望通过持续的研究开发为能源转换存储技术提供更加高效经济的解决方案。