博士石油大学PPT

简介：
本文重点围绕石油大学博士生张惠民的论文答辩展开探讨。研究主题为镍钼氮化物催化剂的制备及其在丙烷氨氧化催化性能。该研究具有重要的应用前景，旨在透彻研究金属氮化物的合成机制和催化特性，并通过深入分析丙烷氨氧化工艺进行优化，从而提升丙烯腈生产的效率与经济性。在选题背景与意义部分，过渡金属氮化物因其展现出卓越的催化活性，在多种化学反应中发挥着重要作用，如氨合成、加氢脱硫等。双金属氮化物相较于单金属氮化物而言，其催化性能更为突出。当前，制备该类材料的方法主要包括热分解法、球磨法以及程序升温反应法等。尽管这些方法能够有效合成高比表面积的氮化物材料，但它们往往伴随苛刻的操作条件、有限的产率、高昂的成本及环境负担等问题。Wise等人通过H₂与N₂混合气体与MoO₃反应成功制备了γ-Mo₂N型高比表面积氮化物；柳云骐和周志军则分别采用类似方法制得Co3Mo3N和Ni2W3N等产物。丙烷氨氧化是本研究的重点研究领域，并被视为一种新型的合成途径替代现有的丙烯生产过程以生成丙烯腈。其中，在该反应体系中表现最优的催化剂类型为钼酸盐与锑酸盐基质催化剂，但目前相关领域的研究成果尚有不足。丙烷氨氧化这一过程涉及丙烷脱氢及N-H插入两个基本步骤，并对双金属氮化物的合成机理、金属氧化物前驱体对其所诱导的氮化物性能以及双金属氮化钼在该反应体系中的具体作用机制这三个关键问题尚不明确。针对这些问题，研究运用了多种催化剂制备与评价方法，并通过X射线粉末衍射（XRD）、紫外及可见拉曼光谱（UVVis-Raman）以及红外吸收光谱（FT-IR）等分析手段对催化剂进行了表征分析。同时，在实验平台上对丙烷氨氧化反应进行了模拟研究，并评估催化剂的活性与 selectivity表现。研究发现表明，通过H2与N2的混合物替代NH3的方式成功制备了Fe3Mo3N、Co3Mo3N及Ni2Mo3N等双金属氮化钼催化剂。这些催化剂在丙烷氨氧化反应中展现出优异的催化活性和对丙烯腈的选择性，其中以钴钼与镍钼组成的双金属氮化物最为显著。此外，还深入研究了前体材料的合成过程，并探讨了溶液pH值对其形成机制的影响本研究系统深入地探讨了双金属氮化物催化剂的合成途径及其丙烷氨氧化反应机理。不仅为开发新型催化材料提供了指导方案，还成功拓展了其在多相催化领域的应用前景。对于提升丙烯腈生产工艺的效率和优化低碳烷烃资源的利用具有重要的理论价值。这项研究不仅奠定了未来催化反应机理研究的基础，还为催化剂的设计提供了可靠的理论支持。